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在過去的幾年裡，資料驅動的機器學習（ML）技術已成為設計和發現先進材料的有力工具。 然而，由於需要考慮前驅體、實驗條件和反應物可用性，材料合成往往比性質和結構複雜得多，並且很少可以通過實驗實現計算。
為了解決這些挑戰，來自東南大學和浙江師範大學的研究團隊提出了乙個綜合高通量實驗、化學先驗知識、亞群發現、支援向量機等機器學習技術來指導材料實驗合成的通用框架，可以揭示隱藏在高通量實驗中的構效關係，快速篩選出高合成材料來自廣闊化學空間的可行性。
通過應用所提方法解決二維銀鉍（AGBI）有機-無機雜化鈣鈦礦的挑戰性及後續合成問題，合成可行性與傳統方法相比提高了4倍。 本研究提供了一種實用的方法，利用來自典型實驗室的小資料集，在有限的實驗資源下解決多維化學加速問題。
該研究題為Universal Machine Learning Aideed Synthesis Approach of Two-dimensional Perovskites in a Typical Laboratory，於2024年1月2日發表在Nature Communications上。
*鏈結：先進功能材料的發現可以幫助人類應對其面臨的重大全球挑戰。 然而，材料合成是乙個典型的複雜、多維挑戰，需要專家評估各種反應條件，如前體、新增劑、溶劑、濃度和溫度。
由於化學前體和實驗儀器的可用性和固有侷限性，合成化學家在典型和簡單的實驗室中，在標準優化活動中只能評估這些條件的一小部分。 同樣，條件的探索通常取決於預定義的優化設計、關於固態合成反應的有限文獻以及化學家的經驗。
在過去的十年中，人們使用資料驅動的技術，特別是機器學習，在發現新材料方面做出了重大努力。 然而，利用這些技術來指導新材料的實驗合成仍然受到限制。
近年來，基於機器學習技術和機械人實驗的閉環自動化合成框架已被證明可以有效加速實驗合成過程，但實驗成本較高。 此外，許多耗時的實驗只能提供小規模的資料集，由於可用資料固有的稀疏性和不平衡性，這與傳統的機器學習方法不相稱。 因此，開發乙個融合機器學習技術和小規模實驗的框架，以快速加速材料合成程序，拓展到新材料領域尤為重要。
二維有機-無機雜化鈣鈦礦（2D HOIP）已成為最有前途的功能材料之一，具有環境穩定性增強、光學效能優異、電子效能多樣、易於獲取和具有成本效益的製造等特點。 受到其優越性能的啟發，人們對開發新型、穩定和環保的 2D HoIP 材料越來越感興趣。
迄今為止，新型2D鈣鈦礦的設計和發現在很大程度上依賴於傳統的試錯方法。 由於有數百萬個可用於實驗的有機分子和數十個無機框架，未探索的化學空間包含大量潛在的新穎的 2D HoIP，這使得基於傳統試錯方法的搜尋變得緩慢且昂貴。
該研究證明了二維碘化銀鉍 （AGBI） 鈣鈦礦的合成可行性，該鈣鈦礦已被提議用於光電探測器、發光二極體和 X 射線成像儀。 研究人員開發了乙個框架，該框架結合了小規模高通量實驗、有機前體空間和拓撲特性的量化以及機器學習技術，以快速篩選具有高度合成可行性的 2D HOIP。
圖 1：二維銀鉍 （2D AGBI） 碘化鈣鈦礦的篩選框架。 （*
訓練資料集的質量和數量是開發高效能機器學習模型的基石。 考慮到先前報道的二維鈣鈦礦中使用的有機間隔物，以及化學直覺和胺的商業可用性，選擇了 79 種有前途的胺用於 2D AGBI 碘化鈣鈦礦合成。
圖2：高通量實驗的合成結果摘要。 （*
高通量實驗結果表明，只有13個有機間隔物可以形成二維AGBI碘化物鈣鈦礦結構，化學家的直覺成功率為164%
針對二維鈣鈦礦無機層與有機間隔物的相互作用，開發了一套用於量化有機前驅體空間和拓撲性質的資訊特徵。 借助亞湧現法，推導了更有利於二維AGBI碘化物鈣鈦礦形成的區域。
圖 3：使用材料描述符視覺化 80 種化合物的合成性。 （*
然後，通過應用ML技術得到乙個方程式，定量評估合成2D AGBI碘化物鈣鈦礦的可行性，8406個有機間隔物中的344個具有形成2D AGBI鈣鈦礦的潛力。
圖 4：ML 模型的結果和見解。 （*
另一種可解釋的 ML 技術，Shapley 加性解釋 （SHAP） 分析，強調了有機間隔物分子拓撲結構對 2D AGBI 鈣鈦礦形成的重要性。 最終，合成可行性高的13** 2D AGBI碘化物鈣鈦礦中有8種成功合成，表明ML引導的2D Agbi碘化鈣鈦礦的成功率可達615%，遠高於基於化學直覺的成功率（16）。4%）。
圖 5：具有高合成可行性和實驗驗證的 2D AGBI 碘化鈣鈦礦的篩選。 （*
綜上所述，該研究不僅為快速發現有前途的先進功能材料提供了一種實用的方法，而且提供了乙個將強大能力與物理化學可解釋性相結合的通用機器學習輔助合成框架。
注：封面來自網路，與研究無關。