光催化技術具有節能環保等優點,在能源和環境領域顯示出廣闊的應用前景。 在過去的幾十年裡,研究人員一直致力於開發低成本、高效能和環保的光催化劑。 G-C3N4作為一種僅含碳和氮的穩定聚合物半導體材料,因其合成方法簡單、結構穩定、能帶適宜等優點,被認為是一種具有實際應用潛力的光催化劑。
同時,金屬二硫化物(如CDS和Bi2S3)因其獨特的電子結構、窄禁帶和優異的光響應而被認為是設計高活性異質結催化劑的最佳候選材料之一。 因此,G-C3N4與Bi2S3和CDS結合構建三元異質結光催化劑有望促進電荷分離,提高光吸收和利用率,緩解光腐蝕,提高催化劑壽命。
最近王玉德,雲南大學課題組設計了一種三維自支撐B-G-C3NX Bi2S3 CDS(BDCN BS CS)雙S異質結光催化體系,實現多通道快速電荷轉移。 實驗結果表明,所製備的BDCN BS CS光催化劑的產H2率高達478 mmol1 g1,是純DCN的25倍;土工四環素(OTC)在150 min內的降解率高達986%,比DCN高156%,可歸因於雙S異質結和光熱效應的協同作用,促進電荷分離,提高化學反應速率。
更重要的是,BDCN BS CS光催化劑在5次迴圈後結構和形貌沒有明顯變化,表明其具有優異的穩定性。
光譜表徵和理論計算表明,費公尺能級差導致BS、CS和BDCN接觸面電荷重新分布,形成指向BDCN的雙內建電場。 在光照條件下,BDCN的CB上的光生電子在內建電場的驅動下,沿著兩條不同的路徑轉移到BS和CS的VB。 此外,在雙S型電荷轉移機理中,氧化還原能力弱的光生電子與空穴重新組合,而氧化還原能力強的光生載流子完成空間分離。
更重要的是,BS和CS的Cb上的電子可以與氫質子反應生成H2,將表面吸附的O2還原為O2;BDCnVB上的光生空穴與水反應生成OH,OH能夠與O2共降解汙染物。 此外,BS和CS的引入拓寬了光催化劑的光譜響應,產生了較強的光熱效應,進一步提高了電荷轉移和催化反應速率。
綜上所述,本工作闡明了雙S型異質結促進電荷空間分離的機理,為構建具有多通道電荷轉移特性的高效能S型光催化劑提供了理論指導。
multi-channel charge transfer in self-supporting b-g-c3nx/bi2s3/cds dual s-scheme heterojunction toward enhanced photothermal-photocatalytic performance. nano energy, 2023. doi: 10.1016/j.nanoen.2023.109164