Cu2+基材料是電催化二氧化碳還原（CO2RR）中生產高附加值化學品的一類很有前途的催化劑，但在反應過程中經常發生不可避免且不可控的復合過程，導致催化劑失活或形成新的活性位點，這給其構效關係的探索帶來了極大的挑戰。 基於此，中國科學院化學研究所韓步興院士、華東師範大學吳海紅教授報道了一種構建Cu2+和3,4-乙烯二氧噻吩（EDOT）配位以穩定Cu2+離子並製備新型層狀配位聚合物（Cupedot）的簡單策略。 cupedot 可用於電流密度為 354 mA cm2 的流通池，在 627% 的法拉第效率 （Fe） 選擇性地將 CO2 還原為 CH4，催化劑穩定性至少為 15 小時。
VASP解讀
密度泛函理論（DFT）計算表明，CH4產物活性在Cupedot電催化劑上的增強可能歸因於*CO2對*COoh（-1.）。04 EV） 和 *co 到 *cho （-0..）51 EV）。*co 產生 co（g） 的自由能的計算值為 077 EV，表明CO解吸存在熱力學困難，抑制CO形成。 同時，*cho的δG值比*co-cho的δG值更負，表明*CO在cupedot上的質子化在能量上更有利，從而促進了CH4的生成。
此外，作者計算出Cupedot的ED能級為-249 EV，高於Cu、Cuo和CuS，表明Cu2+的Ed能級在與EDOT配位後更接近費公尺能級。 結果表明，CupEDOT與CO2之間的電子相互作用更強，更容易形成深還原產物（CH4）。 在流通池中的Cupedot、Cuo、Cus和Cu電極上獲得了FTACV的四次諧波分量，CUPEDOT在校正電位處顯示出更窄、更強的峰，表明質子化過程的動力學增強。
highly stable layered coordination polymer electrocatalyst towards efficient co2-to-ch4 conversion. adv. mater.,, doi: ht-tps: