近日，安徽大學楊萌萌教授、中國科學技術大學李倩研究員及其合作者開發了一種反鐵磁-鐵磁相變成像方法，擴充套件了反鐵磁疇的成像方法，為二維磁體的磁各向異性提供了重要的見解。
未來，該方法可應用於其他反鐵磁材料，從而為反鐵磁疇的直接成像提供新的思路。
鉻硫溴是本研究的“材料主角”。 如果可以通過某些方法將相變溫度提高到室溫，結合材料的半導體效能，則可以用於自旋電子學儲存器件。
圖 |從左至右：裴芳芳、劉大祥、李倩研究員、於晶晶、楊萌萌教授、袁亞楠（**資料圖）。
讓我們從法國物理學家路易斯·奈爾（Louis Nair）開始
法國著名物理學家路易斯·內爾於2024年獲得諾貝爾物理學獎。 他在反鐵磁性研究方面取得了重要成就，被譽為“反鐵磁材料之父”。 然而，它曾說過“反鐵磁性很有趣但沒用”，因為最初反鐵磁材料只是用作磁儲存器件的交換偏置引腳層，這意味著它一直處於配角角色直到現在。
近年來，人們發現反鐵磁性具有淨磁矩為零、諧振頻率超快的特點。 與鐵磁性材料相比，當同時暴露在外部磁場中時，由於上述固有的磁性，反鐵磁性具有更好的魯棒性和更快的響應速度。
在此基礎上，開發了基於反鐵磁材料的反鐵磁自旋電子學。 然而，反鐵磁的自旋方向並不容易翻轉。
對於傳統的反鐵磁材料，如氧化鎳、氟化亞鐵等材料，它們的自旋翻轉場大約在幾特斯拉到幾十特斯拉的量級。
因此，人們關注的問題是：如何在小磁場下改變反鐵磁性的自旋方向;以及如何在同一材料中實現反鐵磁-鐵磁轉換。
自 2007 年以來，層狀 2D 材料已被廣泛研究，當時發現 2D 材料中也存在磁性長程有序。 其中，二維反鐵磁材料溴化鉻硫一直是研究熱點。
溴化鉻硫作為A型反鐵磁半導體，具有良好的空氣穩定性，其反鐵磁相變溫度相對較高。
該材料的另乙個特點是它具有長條的形狀，麵內晶體A和B對應於條帶的長邊和短邊。 磁化軸在晶軸B軸上，過渡場也比較小。
結合磁光克爾顯微鏡和密度泛函理論計算，楊萌萌、李倩團隊在本文中研究了溴化鉻的反鐵磁-鐵磁轉變，發現溴化鉻具有與不同磁相相關的異常變性。
在不同的磁序條件下，這種獨特的磁光特性會帶來不同的各向異性光學反射率，從而可以直接成像磁場下的反鐵磁-鐵磁躍遷。
在磁光克爾顯微鏡的幫助下，研究團隊不僅對磁疇的成核和擴散進行了成像，還確定了反鐵磁-鐵磁轉變過程中的中間自旋翻轉態。
這種獨特的磁光性質，以及溴化鉻硫中反鐵磁-鐵磁相變的相變動力學，意味著二維磁性材料在自旋電子學領域具有廣泛的應用。
事實上，這個專案並不是他們最初的研究目標，而是從實驗新現象中衍生出來的研究。
讓我們從異常的磁光效應開始
據介紹，課題組在首次拿到溴化鉻硫樣品時，原本想通過磁光克爾顯微鏡觀察其磁滯迴線和磁疇。
在這個過程中，他們發現了一些異常的磁光效應，並開始進一步研究和理論解釋磁異常效應。
在此基礎上，他們利用這種異常的磁光效應，首次觀察了溴化鉻硫晶體中反鐵磁-鐵磁轉變的動態過程，發現在轉變過程中存在自旋翻轉中間態。
首先他們使用磁光克爾效應（moke）測量了低溫下的異常磁光訊號。
在這項研究中，研究小組使用振動樣品磁力計（VSM）和磁光克爾效應研究了溴化鉻硫的巨集觀磁化強度作為磁場的函式。
VSM 測量的 m-h 曲線清楚地顯示了溴化鉻硫的各向異性磁晶特性，其中麵內 b 軸是簡易軸，麵內 a 軸是亞簡易軸，麵外 c 軸是亞硬軸。
在溴化鉻硫的 Néel 溫度 （TN 132K） 以下，VSM 測量顯示了滯後迴線的反對稱形狀。 例如，在相反的飽和磁場下，會發生相反的飽和磁化強度。
來自相同溴化鉻硫晶體的克爾訊號顯示出幾乎對稱的環形。 例如，在相反的飽和磁場下，會出現相同的飽和克爾值。
這些結果證實了溴化鉻硫的克爾訊號在低於tn溫度時主要是反鐵磁性的或相鄰層之間的鐵磁性，而不是淨磁化符號。
換言之，這些沿乙個軸的磁化符號對克爾訊號的貢獻遠小於對應於溴化鉻硫的反鐵磁-鐵磁躍遷的磁序態。
圖 |溴化鉻硫的晶體結構和磁光性質
然後該團隊通過改變線偏振光的偏振方向，研究了本體溴化鉻硫平面中的磁光各向異性反射率。
為了進一步改善線偏振光的偏振態和磁序，以及晶軸之間的相互作用，他們設計了一組垂直放置的溴化鉻硫樣品，以排除與入射光偏振相關的強度變化的背景。
結果表明，溴化鉻硫樣品在不同磁相下不同偏振角的入射光各向異性反射率表現出明顯的Cos2依賴性，證實了溴化鉻硫的單軸各向異性光學性質。
為了確定溴化鉻硫中反鐵磁-鐵磁相變引起的偏振相關反射率，他們測量了沿b軸掃瞄時不同偏振角下的反射率。
測量結果表明，在=0°時，反射率與磁場關係不大;隨著 的增大，反射率表現出明顯的磁場依賴性，這也與前面測得的異常磁光克爾效應的磁滯迴線幾乎相同。
圖 |反鐵磁態、鐵磁態和順磁態的各向異性反射率（先進功能材料）。
隨後，他們利用密度泛函理論計算了溴化鉻硫的磁光性質。 具體而言，課題組邀請了中國科學技術大學的高陽教授幫助進行理論計算，從而計算出鐵磁態和反鐵磁態下的能帶結構，發現這與以往的研究結果一致。
然後，他們通過數值確認ab=0，發現對稱性分析彼此吻合良好。 然後，他們計算了aa和bb的實部和虛部，作為鐵磁和反鐵磁態下光子能量的函式。
通過這一點，他們發現鐵磁態的反射率總是大於反鐵磁態的反射率。 具體而言，鐵磁態和反鐵磁態的反射率隨著入射光偏振角的增加而降低。
其中，=0°時差異較小，=90°時差異最大，也與實驗資料吻合較好。
圖 |溴化鉻硫光響應的密度泛函理論計算（**先進功能材料）。
最後，他們使用克爾顯微鏡觀察了塊狀溴化鉻-硫化物的反鐵磁-鐵磁疇轉變。 基於其獨特的磁光特性，該團隊對溴化鉻硫進行了成像，以進一步揭示反鐵磁-鐵磁相變的細節。
它還捕獲了磁疇影象從反鐵磁態到鐵磁態的全過程，顯示出非常豐富的磁疇資訊。 同時，他們注意到樣品上存在台階，這些台階代表了不同厚度的不同反鐵磁-鐵磁相變臨界場。
隨著磁場的增加，鐵磁疇在樣品邊緣或缺陷附近成核，然後通過疇壁運動擴充套件，最終覆蓋整個樣品區域。
該團隊還注意到乙個有趣的現象，即在對比度從黑色過渡到灰色之前，域壁運動似乎總是伴隨著額外的明亮白色對比度。
這種額外的明亮對比表明，在反鐵磁-鐵磁性躍遷過程中，溴化鉻-硫層間反鐵磁態的自旋可能存在自旋-觸發器躍遷（反鐵磁態下的旋浮索躍遷，當磁場增大並超過臨界值時，兩個亞晶格的自旋突然旋轉並幾乎垂直於磁場方向排列， 因此處於傾斜的旋轉翻轉狀態）。
圖 |反鐵磁-鐵磁相變過程中磁疇中溴化鉻硫變化的直接成像（先進功能材料）。
至此，研究基本告一段落。 近日，相關**發表在Advanced Functional Materials[ 1]上。
安徽大學碩士生於晶晶、中國科學技術大學碩士生劉大祥、丁振宇為共同作者，中國科學技術大學李倩研究員楊萌萌教授、加州大學伯克利分校邱子強教授為共同通訊作者。
圖 |相關**（先進功能材料）。
審稿人對這項工作給予了積極的評價。 第一位審稿人評論說，技術研究組利用該技術組觀察磁相變過程中磁疇的成核和演化。
另一位審稿人說：“作者使用磁克爾顯微鏡對二維磁體中溴化鉻硫的鐵磁性、反鐵磁性和順磁性狀態進行了全面研究。 他們的結果表明，反鐵磁-鐵磁轉變相變具有空間解像度，並識別了自旋翻轉態。 ”
基於這一成果，研究小組打算研究薄層樣品，包括測試其磁光特性和控制其磁疇翻轉。 從應用角度來看，也可以製備一些基於溴化鉻硫材料的器件。
參考資料： 1yu, j., liu, d., ding, z., yuan, y., zhou, j., pei, f., li, q.. direct imaging of antiferromagnet‐ferromagnet phase transition in van der waals antiferromagnet crsbr.advanced functional materials, 2307259（2023）.