背景
將二氧化碳（CO2）電化學轉化為有價值的碳基產品被認為是解決溫室效應和全球能源問題的一種有吸引力的方法。 儘管二氧化碳轉化為一氧化碳（CO）已經達到了非常高的水平，但由於二氧化碳還原反應（CO2RR）的動力學限制，多電子還原產物的生產仍然很困難。 因此，後續CO電還原（COER）對CO2的深度還原具有重要意義，因此有必要開發高效的COER電催化劑。
目前，銅基奈米材料仍然是生產各種碳氫化合物和含氧化合物最有前途的COER電催化劑之一。 然而，它們的商業應用受到耐久性差、高過電位和法拉第效率低的阻礙。 因此，進一步開發高效、高選擇性的COER電催化劑仍是乙個值得關注的領域。
結果簡介
本文利用密度泛函理論（DFT）計算了一系列固定在N摻雜石墨炔上的過渡金屬原子作為COER電催化劑的電位。 這些單原子催化劑最終產物的選擇性取決於金屬原子在元素週期表中的位置，每個迴圈之前和中間的金屬對CH4和產生CH3OH的金屬具有很高的選擇性。 在所有被認為是金屬原子的金屬原子中，mn@n-Gy 和 ni@n-Gy 分別對形成 CH4 和 CH3OH 具有優異的 Coer 催化效能。
**導讀
figure1 (a) the considered three sites for tm anchored on n-gy (b) binding energies of tm anchored on n-gy. (c) energy profile of aimd simulation on ag@n-gy at 500 k.
figure2 (a)the computed adsorption energy of co on tm@n-gy.(b) the computed charge density differenceof co adsorption on mn@n-gy. (c) the partial density of states (pdoss) between co and mn before and after co adsorption. (d) the correlation between integrated crystal orbital hamilton population (icohp) and the adsorption energy (δeads) of co.
figure3 (a) gibbs free energy profiles for co reduction to ch4on mn@n-gy. (b) gibbs free energy profiles for co reduction to ch3oh on ni@n-gy.(c)computed theoretical limiting potential (ul) on twenty catalysts oftm@n-gy.
figure 4 (a) volcano plots between ∆echo* and ul. (b) the rmse and the r2score on the test set of machine learning models with different algorithms for ∆echo*. c) comparison between dft-calculated and ml-predicted ∆echo*. green and pink points correspond to the training data and test data, respectively. (d) pie chart for feature importance analysis in the ml model.
figure5 (a) computed energies of the mn@n-gy andcorresponding reaction intermediates as a function of the applied electrode potential (she). b) free energy changes of the reaction steps of mn@n-gy as a function of ph. (c) ph-dependent and potential-dependent contour plot of adsorption energies of*co and (d) *cho on mn@n-gy.
關於作者
趙景祥哈爾濱師範大學化學工程學院教授、博士生導師，黑龍江省傑出青年，龍年度學者; 主要從事低維奈米材料電催化效能的理論研究 am. soc. chem., matter, chem., acs catal.在國際知名學術期刊發表SCI論文80餘篇，ESI高被引論文6篇。 獲黑龍江省科學技術獎二等獎; 他是美國化學會和中國化學會的會員。 黑龍江省化工理事會理事。
鄭偉濤吉林大學常務副校長，教授，博士生導師。 主要從事超硬薄膜材料、功能薄膜材料、石墨烯等碳奈米材料、儲能電極材料及材料計算與模擬等研究，主持國家863、國家**委重點專案、科技部重大儀器專項、《高校學科創新與智慧型引進計畫》， 等，獲吉林省科學技術進步一等獎（2024年）、吉林省自然科學獎一等獎2項（2024年、2024年）（均為一等獎），並獲得中國發明專利40餘項。發表SCI論文600餘篇，H值為71。著有《薄膜材料與薄膜技術》。
崔曉強吉林大學材料科學與工程學院副院長，主要研究方向為能源催化材料，開展原子尺度高效催化劑的設計與製備。 在 nat 中 commun.、adv. mater.、adv. energy mater.、j. am. chem. soc.、angew. chem. int. ed.在國際知名學術期刊發表SCI論文160餘篇，其中ESI高被引論文7篇，授權中國發明專利32項; 主持中華人民共和國科技部國家重點研發計畫、國家自然科學專案等; 曾獲教育部“新世紀優秀人才”計畫、吉林省“長白山學者”、長春市首屆資助。
第六、第七批突出貢獻專家，吉林省第七批拔尖創新人才三級。
文章資訊
jiao d, zhang d, wang d, et al. applying machine-learning screening of single transition metal atoms anchored on n-doped γ-graphyne for carbon monoxide electroreduction toward c1 products. nano research, 2023