背景
氫氣具有巨大的脫碳潛力，近年來備受關注。 電化學分解水被認為是很有前途的氫能製備方法之一。 在製氫和檢測領域，電化學分解水和氫感測器件中析氫反應（HER）的效能受到催化劑材料的影響。 然而，目前主流的鉑（Pt）基HER催化劑價格昂貴，限制了水分解技術的普及。 商用氫氣感測器需要在高溫下驅動，無法滿足室溫下氫氣安全監測的要求。 為了加速氫經濟的發展，迫切需要尋找更先進的HER催化劑和可在室溫下使用的氫感測技術。
單原子材料因其平台利用率和獨特的理化性質，在多相催化領域引起了廣泛關注。 電化學分解水和化學感測作為非均相催化過程，已經確定了單原子材料的潛在應用。 然而，單原子材料的效能受化學成分和配位環境的影響很大，因此研究人員往往需要通過反覆試驗和經驗來驗證其效能，這限制了它們在上述領域的應用。 幸運的是，隨著第一性原理密度泛函理論（DFT）計算和機器學習（ML）的發展，研究人員可以通過一些理論計算，如D波段結構、能帶和態密度（DoS）等，初步了解未知單原子材料的性質。 機器學習總結了單原子材料與DFT計算之間的關係，以推斷全域性資訊並評估每種材料的特性。 這使研究人員能夠有針對性地開發高效能單原子材料並促進其應用。
結果簡介
本文以單原子負載碳材料為實驗物件，結合第一性原理密度泛函理論（DFT）計算和機器學習技術，分析了其在析氫反應（HER）催化劑和氫感測催化劑中的潛力。 本研究有望為高效能單原子材料的開發提供重要指導。 本研究共選取4-5種碳基單原子材料，共6種配位環境，並進行DFT計算。 這些計算資料被用作模型訓練樣本，為後續的機器學習模型提供基礎。
通過將計算資料轉換為多尺度卷積神經網路的訓練集，我們能夠**碳基單原子材料的全域性資訊。 通過對模型**全域性資訊的深入分析，我們可以有針對性地篩選出潛在的高效能析氫反應催化劑和氫感測催化劑。 這項研究不僅加速了高效能單原子材料的發現，也展示了DFT計算與機器學習相結合在材料科學領域的巨大潛力。 通過更精準的方法，加速新材料的發現和應用，為能源轉型和技術創新提供更多可能性。
**導讀
圖1基於拓撲的多尺度卷積核機器學習模型示意圖.
圖2多尺度卷積核機器學習模型的訓練結果。 （a） 析氫反應的吉布斯自由能勢壘訓練結果，（b） H2 解離能訓練結果，（c） H2O 解離能訓練結果。 （d） 多尺度卷積核模型與單尺度卷積核的效能比較。
圖3模型的全域性結果。 （a） **析氫反應的吉布斯自由能勢壘的結果，（b）**解離能到H2的結果，（c）**解離能的結果2O。
關於作者
張博偉
華東理工大學教授，主要從事智慧型感測與微能源器件、製氫裝置關鍵電極部件的設計、製造和研發。 作為第一通訊作者，在Advanced Materials、Nano Letters（2）、ACS Energy Letters、Materials Horizons、Nano Energy等SCI期刊上發表文章20餘篇，其中3篇論文入選ESI高被引**，申請授權專利8項。
玄福珍
華東理工大學教授，全國傑出青年，萬名領軍人物，現任華東理工大學校長。 獲國家科技進步一等獎1項、二等獎1項，省部級專項獎1項，一等獎4項，二等獎1項，中國石油和化學工業聯合會青年科技突出貢獻獎。 先後主持完成國家核電重大工程（專案）、國家儀器專案、863計畫、國家科技支撐計畫、國家自然科學**等專案。
田鵬飛
致力於超級電容器、固態電池、燃料電池、氫感測器等新能源和航空航天方向的研究，專注於動態場原位（操作）表徵方法和裝置的開發。 主持國家自然科學專案6項，入選上海市青年科技新星計畫。 在Nature Catalysis、National Science Review、Angewandte Chemie International Edition、ACS Catalysis等國內外高水平期刊發表論文50餘篇，專利3項; 1 RSC 催化系列叢書的作者; 曾獲河南省自然科學獎一等獎、中國化學工程學會科學技術獎二等獎。
文章資訊
zhou l, tian p, zhang b, et al. data-driven rational design of single-atom materials for hydrogen evolution and sensing. nano research, 2023