離心玻璃是由無序取向的自旋冷凍形成的體系，也是最簡單、最典型的玻璃型別。 半個多世紀以來，自旋玻璃研究中提出了許多新的理論概念和模型，有力地推動了統計物理學的發展，在蛋白質摺疊、神經網路、優化演算法等領域也具有重要的指導意義。 2021年，義大利科學家喬治·帕里西（Giorgio Parisi）因其在自旋玻璃方面的理論工作而獲得諾貝爾物理學獎。 自旋玻璃材料中有許多新穎的物理現象，如自旋挫折和手性誘導的拓撲磁結構和拓撲霍爾效應，因此它們在自旋電子器件中也具有潛在的應用價值。
圖1fcnm塊狀合金的直流電（a-c）和交流電（d-f）磁化強度隨溫度變化。
由。 由四種或五種以上等量或近似相等的金屬形成的合金稱為高熵合金，近年來作為一種新型的無序合金材料受到廣泛關注。 它們通常由以下部分組成：
四種或五種以上原子比近乎相等的金屬元素的組成，突破了傳統合金成分單一元素的設計理念，故又稱多主元素合金或化學複雜合金。 與以往經驗不同，化學複雜合金由於其高混合熵的影響，傾向於形成穩定的固溶體，而不是複雜的金屬間化合物。 它通常表現出任何元素集都不具備的獨特屬性。 此外，與傳統合金相比，高熵合金跳出了傳統合金的設計框架，具有巨大的成分空間和豐富的物理效能，因此具有廣闊的應用前景。
近日，中國科學院物理研究所物理研究所極端條件物理重點實驗室、北京國家凝聚態物理研究中心王衛華院士團隊學生於繼浩博士在白海洋教授、孫寶安副教授的指導下， 在Fe-Co-Ni-Mn四元高熵合金（以下簡稱FCNM合金）體系中觀察到具有非常高玻璃化轉變溫度的自旋玻璃態。通過調整成分，這種合金的自旋玻璃化轉變溫度可以達到室溫以上，這是迄今為止報道的最高自旋玻璃化轉變溫度。 這種自旋玻璃狀態可以在很寬的元件範圍內保持穩定，並且其相變溫度可以在很寬的範圍內連續調節（見圖1）。
圖2（a，b） DFT計算了FCNM合金體系不同組分的電子波分裂密度和磁矩分布。 （c） FCNM塊體合金的磁相圖。
為了解釋自旋玻璃相的形成機理和超高轉變溫度的起源，他們發現系統中Fe、Co和Ni原子的磁矩趨於平行，而Mn原子趨於反平行（見圖2）。 當它們形成合金時，這四種元素隨機佔據麵心立方晶格，產生高度的磁阻挫敗感，最終導致自旋玻璃相的形成。
此外，該體系中磁性原子之間的直接相互作用強度遠高於稀磁性合金等傳統自旋玻璃中的rkky間接相互作用強度，這使得體系的磁阻程度更高，自旋玻璃狀態更穩定，轉變溫度顯著公升高。 當Mn的比例調整時，系統中的挫折程度也會發生變化，從而改變自旋玻璃狀態的轉變溫度。 這種新型合金體系的發現，不僅為自旋玻璃和磁阻挫折材料的設計提出了新的思路，而且由於其超高的轉變溫度和可調的成分，也為自旋玻璃材料的實際應用提供了更多的可能性。 該工作發表在Physical Review Materials 6， L091401 （2022）上，標題為“Robust Spin Glass State with Exceptional Thermal Stability in a Chemically Complex Alloy”。
圖3（a-c） FCNM合金薄膜拓撲霍爾效應的原理及測量方法. （d， e） 拓撲霍爾效應強度隨磁場和溫度的變化。
拓撲霍爾效應是手性自旋結構的電輸運響應，可以作為檢測和理解這種新穎的磁有序結構的有力工具。 到目前為止，拓撲霍爾效應僅在一些非中心對稱超晶格體系、磁異質結和三角晶格磁體中被發現和報道，其形成機理是由於對稱性斷裂導致的DM相互作用破壞了自旋的共線排列，或者幾何挫折改變了RKKY相互作用的大小和符號。 高熵合金中原子的隨機占有引起的強磁阻挫敗效應的存在也導致了長程磁序的破壞和非共線磁性的產生，因此可以作為手性自旋結構的新一代機理。
此外，他們首先通過物理氣相沉積將FCNM合金製備成薄膜，然後對其進行系統的電傳輸和磁表徵。 結果表明，強度高達1拓撲霍爾效應在92 cm處非常顯著，並且可以存在於很寬的溫度和磁場範圍內（見圖3）。 為了進一步了解拓撲霍爾效應的機理，他們進行了洛倫茲電子顯微鏡和小角中子散射實驗，發現樣品在非常低的磁場下轉變為單疇結構，但疇內的磁矩仍然是非共線的（見圖4）。 DFT計算結果表明，在0 K時，即使考慮SoC效應的影響，允許磁矩在三維空間中旋轉，磁矩仍傾向於共線排列，這表明FCNM合金中的手性自旋結構是一種熱活化現象。 蒙特卡羅模擬結果不僅進一步證實了這一結論，而且發現拓撲霍爾效應的溫度依賴性與垂直磁各向異性有關。 結合上述實驗、計算和模擬結果，他們將拓撲霍爾效應的物理起源歸因於原來各向同性的自旋排列在外磁場作用下具有優先取向，導致標量自旋手性（定義為由相鄰區域性自旋向量張拉的固體的角大小）不再相互抵消，並顯示乙個整體的淨值。
圖4（a-c）洛倫茲電子顯微鏡觀察樣品中磁疇壁隨磁場的演化。 （d、e） 小角中子在不同磁場下的散射強度及其沿平行和垂直磁場方向的角度積分。
由於拓撲霍爾效應與系統的自旋手性成正比，因此在沒有磁場和飽和磁場的情況下，其強度為零，但在中間磁場中出現。 該起源與先前報道的手性自旋系統完全不同，為手性自旋系統的設計和製備開闢了新的方向。 此外，FCNM高熵合金具有麵心立方結構簡單、製備工藝簡單、效能易於控制等特點，不僅為手性自旋結構的研究提供了良好的材料體系，而且在未來可能應用於自旋電子器件。 該工作發表在Advanced Materials 202308415 （2024）上，標題為“Observation of topological hall effect in a chemically complex alloy”。 第一作者於繼浩，物理研究所副研究員孫寶安，廣西大學白海洋研究員和李子安教授為共同通訊作者，合作者包括東莞散裂中子源研究員柯玉斌。
本系列研究得到了國家自然科學委員會重大專項和基礎科學中心專案、科技部國家重點研發計畫、中科院戰略性優先科技專項、廣東省重大基礎與應用基金專案等支援。
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編輯：停止雲。