電動汽車的大規模採用和有限金屬資源的枯竭使得鋰離子電池（LIBS）勢在必行，但目前的licoo2途徑主要是火法冶金和濕法，能量輸入大，加工粗放，因此迫切需要替代多功能和綠色的方法。 基於此，吉林大學於繼紅院士、天津工業大學梅東海教授、蘇州大學張偉教授（共同通訊作者）等據報道，一種巧妙且通用的策略使用析氫反應 （HER） 作為概念驗證，通過催化劑重建 **libs。 鋰離子陰極催化反應，催化劑重整氫氧化物，促進金屬（如Li、Co、Ni、Mn、Fe）的完全萃取，浸出效率接近100%。 機理研究表明，質子或氫氧根離子輔助催化劑可以重塑**。 這種綠色氫偶聯**方法一般適用於licoo2、lini08mn0.1co0.1o2、lini0.33mn0.33co0.33o2、lini0.8co0.15al0.所有主要的陰極型別，如 05O2、Limn2O4、LiFePO4，包括聚陰離子、層狀和尖晶石氧化物，並可擴充套件到實際的廢袋電池，為傳統方法提供了一種多功能且可持續的替代方案，具有超越電池的廣泛影響**。
鋰離子電池 （LIBS） 廣泛應用於可攜式電子產品、電動汽車和智慧型電網的大型儲能系統，目前大多數使用的 LIBS 進入垃圾填埋場，全球只有不到 6% 的 LIBS 被利用。 使用LIBS不僅消除了潛在的環境汙染，而且還允許有價金屬的再利用。 然而，現有的 LIBS** 技術在經濟或環境上都不可持續。 目前，**方法依靠火法冶金和濕法冶金在高溫（1400 °C）下從正極材料中提取金屬，將過渡金屬氧化物還原成合金，並在爐渣中夾帶LI，但仍面臨不利的高能源和資金成本、氣態汙染物和LI的損失。 濕法冶金處理使用強酸和還原劑以低價狀態浸出金屬，但該技術通常涉及複雜的預處理過程和強酸試劑的環境問題。
電化學還原僅限於特定的正極材料，不適用於具有低價過渡金屬 （TMS） 的聚陰離子正極。 此外，這些工藝主要針對CO的值，正極材料為LiCoO2、LiFePO4、Limn2O4、LinixMnyCozo2和LinixCoyalzo2中的一種或混合物（X+Y+Z=1）。 因此，該開發需要對所有正極材料採用通用的綠色金屬方法，但這也具有挑戰性。
電池陰極**金屬本研究通過掃瞄電子顯微鏡（SEM）和能譜（EDS）元素表徵發現，LicoO2（LCO）首先被炭黑緊緊包圍，隨後LCO與炭黑之間出現較大間隙，最終LCO在箔上無法識別，在原有位置留下大量凹坑。 反應後立即檢測到Li+，反應時間達到7 min後才檢測到CO2+，說明鈷的溶解略滯後於Li。 隨著反應的進行，LFP顆粒的尺寸逐漸減小，最終消失在箔上。 隨著反應時間的延長，其濃度迅速增加，在12 h達到最大值，浸出率約為100%。 LFP的XRD峰也逐漸減弱，未發現新的峰，表明LFP在催化反應過程中發生了結構重構。
圖1比較不同的 lib** 方法
圖2LCO和LFP的金屬浸出作為HER催化劑正極材料的催化劑復溶
HER催化後，LCO的表層開始轉變為非晶狀結構。 530 EV左右的層狀LCO峰值在10 min後消失，表明LCO表面的層狀結構在催化反應後立即被破壞。 密度泛函理論（DFT）模擬表明，質子插入誘導LCO向CO（OH）2的結構轉變是最有利的能量通路。 LFP的過渡金屬處於低價態，在催化反應過程中也復溶成氫氧化物，消除了電子還原的可能影響。 結果表明，對於LCO，在催化反應過程中插入質子，導致層狀結構降解，LI損失，CO在弱酸性溶液中蝕刻; 在LFP催化劑中，氫氧根離子取代磷酸鹽和鋰離子，導致結構轉變為無定形氫氧化鐵，隨後溶解在溶液中。
圖3LCO和LFP催化劑的復溶各種庫系統中的擴充套件
本文以LMO、LNC811、LNC111、LNCA和LFMP正極材料為HER催化劑，將其結構轉化為相應的氫氧化物，有利於Li和TMS的提取，浸出效率接近100%。 此外，作者使用商業廢料lini05mn0.3co0.2O2 （LNMC532） 石墨軟包電池作為概念驗證。 拆卸後，LNMC532充當催化HER的工作電極。 在催化反應過程中，LNMC532顆粒逐漸變小並最終消失。 LI和TMS的浸出效率表明，高負載能力（328 mg cm2） 的商用LNMCC532陰極也可以完全浸出。完全浸出後，TMS以合金或鹽的形式通過同時電沉積或沉澱收集，LI以鋰鹽的形式收集，殘留的鋁箔和炭黑也很容易分離和**。
圖4擴充套件到其他正極
圖5廢袋電池LMMC532**
complete metal recycling from lithium-ion batteries enabled by hydrogen evolution catalyst reconstruction. j. am. chem. soc.,