J Am Chem Soc 使用 AI 生成用於催化結構設計的光譜描述符

生成式人工智慧 （AI） 為化學研究中的按需設計描繪了一幅美麗的藍圖。 然而，由於大多數化學描述符在數學上是離散的或不連續可調的，因此幾代成功的化學描述符只能實現一些特殊的性質值。 基於此，中國科學技術大學江軍教授、王松教授、黃岩副研究員（共同通訊作者）等使用光譜描述符和機器學習（ML）建立金屬單原子催化劑上吸附分子的定量光譜構效關係。 除了吸附能和電荷轉移等催化效能外，還成功反演了吸附分子的完整空間相對坐標。

以金屬原子分散在金屬氧化物載體上的單原子催化劑（SACS）為例，研究了二氧化碳還原反應（CO2RR）中關鍵中間分子CO的吸附狀態（性質和結構）與光譜特性之間的定量關係。 本文建立了ML模型（ML-1）來研究吸附能（EADS）和電荷轉移（δq）的性質，並建立了另乙個ML模型（ML-2）來研究吸附分子CO的結構。 本研究利用CO的紅外光譜訊號，識別了鍵長、鍵角和二面角6個結構引數，可以準確確定小分子相對於SACs的位置，進而確定CO分子的空間相對坐標，從而實現結構反演。 這是一種從光譜中獲取結構資訊的新方法，無需依賴理論計算或實驗假設。

此外，基於上述兩個ML模型，開發了催化結構設計的AI生成工作流程。 首先，隨機產生大量光譜以快速吸附能量，並迭代光譜產生過程，通過與期望吸附能量進行比較，找到與所需性質相對應的光譜; 然後，基於該光譜，反演CO分子的結構，並通過DFT計算驗證其性質。 到目前為止，已經可以使用光譜學作為指標連續設計具有所需效能的催化結構。

catalytic structure design by ai generating with spectroscopic descriptors. j. am. chem. soc.,, doi: 10.1021/jacs.3c09299.

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