硫陰極區域性反應的非均相性和鋰負極的不均勻鋰沉積是鋰硫(Li-S)電池實際應用中難以解決的問題。 儘管在硫陰極和鋰負極的優化方面取得了令人矚目的進展,但對正負極之間的高度耦合仍缺乏全面的認識。
周廣敏,清華大學深圳國際研究生院受Butler-Volmer方程的啟發,通過同時考慮傳質指數(imass)和電荷轉移指數(icharge),確定了有助於合理設計硫陰極結構的二元描述符(IBD),構建了IBD與鋰負極形貌演化的關係。 有限元結果表明,IBD調控的區域性電流密度是硫陰極與鋰負極電化學行為之間的橋梁。 具體來說,較高的IBD可以在正極和負極上產生更均勻分布的區域性電流密度,從而促進均勻反應。
圖2高IBD mf@cnt正極的製備結合對有限元的理解,作者報道了一種三聚氰胺formaldehyde@carbon奈米管(mf@cnt)海綿作為高IBD的硫宿主模型,其互連的孔隙結構不僅具有均勻的區域性電流密度,而且能夠實現快速離子傳輸,從而降低正負極的反應異質性。 該mf@cnt具有重量輕、機械強度高、對電解液潤濕性好等優點,具有量產潛力。 結果,基於mf@cnt的 Li-S 電池顯示 203 mAh cm-2 的驚人容量。 此外,mf@cn基AH級軟包電池的能量密度分別為318 Wh kg-1和473 Wh L-1,顯示出巨大的實際應用潛力。
圖3 S-mf@cnt的電化學性質unr**eling the coupling effect between cathode and anode towards practical lithium-sulfur batteries. advanced materials 2023. doi: 10.1002/adma.202303610
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