石墨烯,最新的《自然》子期刊!

Mondo 科學 更新 2024-01-29

背景:

當單層石墨烯和BN的晶體排列幾乎完美(層間接近零度)時,石墨烯的電子、力學和光學性質變化強烈。 這是兩種效應共同作用的結果:(i)一種稱為摩爾模式的長波長幾何干涉圖案,它有效地充當週期性超晶格;(ii)在摩爾模式內部,石墨烯的晶格常數被區域性放大以匹配bn的晶格常數,從而產生區域性對稱狀態。 在對稱區域之外,由於晶格常數拉伸而產生的累積應力以麵外波紋的形式釋放出來,其中累積的順序在空間中迅速變化。 這些漣漪具有與摩爾紋圖案相同的週期性。 對於單層石墨烯,每當其中一層旋轉60度時,就會觀察到長波長圖案和相應的狀態。

對稱態導致碳原子與Bn襯底之間的相互作用不平衡,從而破壞了亞晶格對稱性。 在單層石墨烯BN中,倒對稱性的破壞被認為是電荷中性點(CNP)能隙開放和電子能帶結構的不對稱量子幾何性質的起源。 然而,關於石墨烯Bn排列如何影響多層系統(如雙層石墨烯)知之甚少。

研究成果

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圖1圖1a所示的動態可旋轉異質結構顯示了其器件及其橫截面的示意圖。 實現了動態可旋轉的范德華異質結,並改進了預製區域性石墨澆口。 後者僅控制器件中心區域的載流子密度,並且與用於產生摩爾紋圖案的bn結構大小相同。 值得一提的是,底部bn層和石墨烯層故意錯位10°以上,避免形成雙摩爾紋圖案。 石墨烯外部的載流子密度可以通過全域性矽柵進行調節,從而有效地充當可調接觸電阻。 雙層石墨烯Bn異質結構的角度排列由沉積在石墨烯頂部的預成型Bn手柄原位控制。 該手柄可以通過原子力顯微鏡(AFM)的尖端施加橫向力來旋轉(圖1A)。 與單層石墨烯相比,對於與BN對齊的雙層石墨烯,電荷傳輸測量中衛星峰的存在 - 摩爾超晶格的乙個顯著特徵 - 僅在低溫下變得明顯。 在室溫下,這些衛星峰值並不明顯。 這是因為在雙電層情況下,這些衛星峰的強度較小,這使得它們在室溫下由於熱展寬而無法與CNP區分開來。 在雙電層的情況下,晶體排列的特徵是電荷中性點(CNP)附近的電阻峰變寬,如圖1b所示。 結合室溫和低溫測量(分別見圖1b和d),它們可以在室溫下校準角度排列。 在室溫下每對準60度,可以觀察到電阻峰值的擴大和相應的振幅增加,如圖1c所示。 然而,CNP對準位置的最大電阻實際上每旋轉120度就會周期性地變化,如圖1c和2c所示,其中電阻峰值隨著摩爾紋長度的減小而緩慢降低。

圖2本地和非本地傳輸測量

圖3雙層石墨烯Bn的原子結構弛豫 為了理解為什麼這兩種角度排列會產生不同的行為,他們研究了每層的麵內原子結構鬆弛,如圖3a-b所示。 與圖 3a 中討論的特徵類似,錯位的 HBN 襯底在雙層石墨烯中產生了乙個小的晶體場 (15 mEV nm),從而對模擬的帶隙進行了小幅校正。 此校正已新增到圖4a中的計算中。 如圖 3a 和 b 所示,麵內原子位移 dxy 清楚地表明,對於靠近 bn 的層(第 1 層),每個摩爾超晶格的中心幾乎是圓形對稱的(用粉紅色虛線標記)。 另一方面,第二層表明這種對稱性被打破,變成了 2 3 旋轉對稱性。 第二層的麵內原子位移也比第一層至少小乙個數量級。 此外,他們還可以看到,在0°時,第二層的麵內原子位移更大。 0°和60°時面內原子結構鬆弛的差異可以追溯到Bernal堆疊配置,見圖3c。 他們假設,在摩爾單元的內部,原子以BA堆疊方式排列在石墨烯層1和Bn層之間,其中層1的碳原子優先位於硼原子上方,因為這是最有利的能量構型。 然後,第二層的碳原子將位於氮原子上。 從圖3c中可以看出,0°和60°堆疊配置並不等效,因為它們之間的化學鍵排列不同,導致第二層拉伸不均勻。 如前所述,與單層石墨烯一樣,對稱狀態產生的應力以波紋的形式釋放。 這些紋波被傳遞到第二層,可以在它們的高度感測器中觀察到,用於不同雙層石墨烯bn排列樣品的原子力顯微鏡測量(峰值力模式),圖3d。

圖4不同晶體排列的電子能帶結構和每層不同的原子結構弛豫導致0°和60°取向時的電子能帶結構不同。 然而,將這些結果與實驗結果進行直接比較比想象的要複雜得多,因為需要考慮許多引數,例如樣品的固有位移場。 區域性電荷傳輸測量表明,在 30°(樣品 i)處存在 e30g 7:5 1:5 mev 的能隙,這意味著大約 01 V nm 的無意位移場。 這並不奇怪,因為他們的器件沒有頂部柵極來遮蔽沉積在器件頂部的外部摻雜。 考慮到原子結構的這種無意摻雜和弛豫,他們計算了0°和60°的電子能帶結構(圖4a)。 這些電子帶的結構與它們的實驗結果一致,並且能隙隨排列的變化很小,如圖4b所示,即使模擬的能隙的大小大於它們在電荷傳輸中測量的45次。 結論與展望

綜上所述,他們的實驗結果表明,在與BN對齊的雙層石墨烯中存在不相同的摩爾紋圖案。 他們將這種差異歸因於對稱態的原子結構鬆弛,它以不同的方式改變了雙層石墨烯para-0°和60°的能帶結構。 目前的理論模型無法解釋觀測到的具有120度週期性的谷廳效應。 他們希望他們的實驗結果能夠進一步啟發理論和實驗的發展,以解決該系統中的谷霍爾效應問題。

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