Nature Chemistry三芳基陽離子還原介質增強Li O2電池的放電容量

Li-O2電池商業化的主要障礙是碳電極上電子絕緣Li2O2薄膜的生長導致的低放電容量。 氧化還原介質的介入為將氧化反應推進到溶液中，避免表面介導的Li2O2膜生長，延長放電壽命提供了一種有效的策略。 因此，探索多類氧化還原介質有助於制定分子設計指南。

這裡伊利諾大學芝加哥分校，Ksenija DGlusac 團隊採用密度泛函理論（DFT）篩選了三芳基甲基陽離子催化劑控制O2 Li2O2還原的內外球催化機理的熱力學引數。 迴圈伏安法（CV）揭示了一系列外球形氧化還原介質的顯著催化活性，其中最快的催化活性來自更負的還原電位。 當測試它們對Li-O2電池放電容量的影響時，發現增強效果可以達到35倍。 此外，催化速率較慢的介質產生較大的容量。

圖1DFT計算螢幕氧化還原介質

綜上所述，該工作報告了一類三芳基甲基陽離子，其有效地將放電容量提高了35倍。 研究表明，具有更多正還原電位的氧化還原介質由於其抑制表面介導還原途徑的能力提高，因此導致更大的放電電容。 因此，本工作為未來提高氧化還原介質的O2 Li2O2放電能力提供了重要的構效關係。 此外，還應用了計時電位模型來研究氧化還原介質的標準還原電位區域以及在給定電流密度下實現有效氧化還原介質所需的濃度。 該分析有望為未來氧化還原介質的探索提供指導。

圖2TEGDME中1M LiO2電池的放電曲線

triarylmethyl cation redox mediators enhance li–o2 battery discharge capacities,nature chemistry2023 doi: 10.1038/s41557-023-01268-0