Nature Materials中空間上可重構的反鐵磁態拓撲豐富的獨立奈米膜

Mondo 科技 更新 2024-03-01

近日,來自牛津大學的Hariom Jani團隊和來自新加坡國立大學(NU)的胡俊雄團隊在國際頂級期刊Nature Materials(IF:412)將反鐵磁層與脂肪彎曲奈米結構相結合,可以通過準靜態和動態態的磁彈性幾何結構實現自旋織構設計,從而為曲線反鐵磁性和非常規計算開闢了新的探索領域。

攜帶真實空間拓撲結構的反鐵磁體是模擬基本超快現象和探索自旋電子學的有前途的平台。 然而,它們只能在特定的對稱匹配襯底上外延製造,從而保持其固有的磁晶順序。 這限制它們與不同載體的結合,限制了基礎研究和應用研究的範圍。 在作者的研究中,他們通過設計可分離的-Fe2O3晶體反鐵磁奈米薄膜克服了這一侷限性。 首先,基於輸運的反鐵磁向量對映表明,平面奈米薄膜具有自旋定向躍遷和豐富的拓撲現象; 其次,利用極端的柔韌性來證明由彎曲引起的應變引起的三維膜褶皺的反鐵磁態的重構。 最後,他們結合這些研究結果,使用可控機械臂在室溫下實現了應變驅動的非熱生成拓撲紋理。 這種獨立反鐵磁層和平面彎曲奈米結構的整合,可以通過準靜態和動態態的磁彈性幾何效應實現自旋織構設計,為曲線反鐵磁性和非常規計算開闢了新的探索。

膜的設計和製造

首先,作者利用選擇性水蝕刻技術製備了(001)取向、銠摻雜-Fe2O3的脈衝雷射沉積生長外延異質結構薄膜;

圖1 膜設計與表徵-Fe2O3層的質量主要取決於襯底和中間層(緩衝層)的選擇,以減少層之間的晶格錯配。 由於-Fe2O3的三角對稱性,他們選擇單晶(001)取向的-Al2O3和(111)取向的SRTio3(STO)襯底作為生長模板,選擇(111)取向的SR3Al2O6(SAO)作為水溶性犧牲層。 SAO的水蝕刻產生獨立的氧化膜,該氧化膜通過直接或間接轉移轉移到所需的載體上(圖1A)。 然後,作者通過X射線衍射和選擇區對電子進行衍射測定了緩衝-Fe2O3晶體膜的質量和取向(圖 1c-f)。 與無緩衝的AFM膜相比,新增緩衝層可使獨立的AFM膜具有更大的無裂紋面積(圖1B)。 前者涉及將浮動膜直接鏟到支架上,而後者需要在最終轉移之前將臨時有機支架旋轉到位。 在整個工作過程中,他們在不同的實驗中使用了這兩種方法。

膜中的磁性轉變

在Fe2O3中產生可靠的拓撲紋理需要存在自旋重取向(morin)相變,這模仿了Kibble-Zurek現象。 在Morin轉變溫度下,各向異性經歷了從易軸(k>0)到易平面(k<0)的符號反轉,導致自旋從面外(OOP)翻轉到麵內(IP)配置。 超導量子干涉測量 (QTP) 磁力計和 X 射線光譜證實了室溫附近存在尖銳的莫林躍遷。 這與化學剝離的血色膜形成鮮明對比,在化學剝離的血色膜中,由於磁晶相互作用的改變,馬托佩林轉變被完全抑制。 他們發現分離膜的躍遷在質量上與附著的外延膜的躍遷相似(儘管前者比後者更有缺陷),但緩衝膜-Fe2O3的躍遷更為明顯。 作者得出結論,實驗水蝕薄膜是尋找真實空間拓撲AFM階序的良好獨立平台。

原子力顯微鏡有序奈米級對映

要對區域性 AFM 紋理進行成像,作者STXM實驗在X射線磁線性二色性(XMLD)模式下進行(一種具有大焦深的特定元素光譜顯微鏡技術,可以明確識別AFM對比度)。

圖2 Morin躍遷和拓撲AFM紋理生成FEL3邊緣X射線束在正常入射時聚焦到AFM膜上,並監測吸收的變化,以便通過點檢測器傳輸(圖2A)。 在這種幾何形狀中,-Fe2O3 薄膜的 X 射線偏振(線性能級 (LH))位於基平面上,並且 IP 和 OOP AFM 方向被清楚地區分,因為它們提供了不同的 XMLD 訊號。 此外,通過使用原位旋轉平台或X射線偏振來改變樣品方位角,作者X射線偏振和IP Neel序列的相對方向發生了變化,導致AFM的有序奈米級重建。

跨 3D 褶皺的折彎驅動狀態重建

為了研究偏轉的影響,作者隨後對轉移期間偶然發生的膜褶皺中的自然偏轉區域進行了成像。 共聚焦顯微鏡確認了形狀,共聚焦顯微鏡繪製了膜的高度輪廓(圖3B)。

圖3 彎曲驅動的AFM態空間重建此外,由於訊號隨有效樣本厚度呈指數衰減,彎曲區域的斜率在STXM影象中顯得較暗(圖3C)。 筆者發現緩衝-Fe2O3薄膜不像陶瓷基氧化物那樣脆,但非常柔韌,可以形成“褶皺”。 圖 3 顯示褶皺的最大曲率為 00003nm-1。在極端情況下,他們甚至可以在180°處觀察到“摺疊”的膜。 此外,大型緩衝膜(C型)可以保持複雜的應變分布而不會破裂。

應變和各向異性模型

作者使用緩衝膜的有限元力學模型數值計算了褶皺上的應變分布,該模型非常接近共聚焦顯微鏡確定的輪廓。 結果發現,撓度導致了相當大的單軸IP拉伸和壓縮應變,沿薄膜的厚度(Z方向)分布,使得中性(非應變)線位於緩衝膜的中間附近。 由於緩衝層的存在,緩衝層本身可以容納一定量的應變,因此-Fe2O3層上的平均淨應變實際上是非零的。

圖4 彎曲應變和各向異性模型此外,平均淨應變的強度隨褶皺的長度逐漸變化更改曲率為零點附近的符號(圖4a)。 最後,對於該模型**,倒置的緩衝膜應反轉應變分布符號(圖4b)。 然後,為了在更定量的基礎上進行觀察,作者通過將力學模型的厚度平均應變曲線與文獻中確定的TM的應變依賴性相結合來計算區域性TM(圖4C)。 需要注意的是,其他工作中的應變是基板引起的和雙軸的,而這裡的彎曲引起的應變主要是單軸的。 在-Fe 2 O3面朝上的緩衝膜中,作者還發現:褶皺底部的淨壓縮應變和峰值的淨拉伸應變應得到區域性 tm增加和減少分別約10%。 總體而言,AFM狀態重建模型與在褶皺上拍攝的STXM影象確定的實驗結果一致。

按應變劃分的非熱拓撲織構

作者還部署了乙個氣室機械手(圖5A,B),其中氣室內氣體壓力的變化使氮化矽支架彎曲,導致AFM膜的受控原位拉伸。

圖5 AFM狀態的原位應變調諧和拓撲的非熱生成探索了附著在方形支架上的扁平膜的特性,發現彎曲支架會產生雙軸應變,其值可以通過通過顯微鏡焦點位置的變化來測量膜的偏轉來精確確定。 但是這種結構的幾何形狀這確保了應變在正方形的中心被完全拉伸,而不管緩衝層的存在或位置如何。 在室溫下,沒有任何應變,樣品處於OOP狀態(tm; 圖5c)。由於拉伸應變抑制了磁各向異性,因此晶胞上的壓力導致IP域逐漸增加。 在較高的氣體壓力下,膜過渡到具有幾個小OOP斑塊的IP狀態,與高溫和零應變下的狀態非常相似。 最後,我們在應變膜上重建了Neel向量圖,揭示了自旋織構中的區域性IP變化。 現在可以確認存在一系列具有非平凡糾纏的拓撲AFM紋理,包括(反)介子和二介子(圖5D)。

結論

在這項研究中,作者使用強大的基於轉運的 AFM 載體對映技術證明了獨立的 -Fe2O3 膜具有一系列 IP 和 OOP AFM 狀態,包括被證明是拓撲的紋理。 結果表明,在三維摺疊結構中,發生這些紋理的背景AFM可以通過彎曲誘導的應變進行調節。 此外,使用原位應變操縱器,作者還證明了通過使用可控結構調諧可以在室溫下實現拓撲AFM態的非熱Kibble-Zurek生成。 在基礎層面上,結果表明,應變調製具有設計和操縱拓撲AFM紋理的潛力,為利用量子材料薄膜產生奇異態的新興研究領域增添了新的磁性拓撲學前景。 這些發現還為探索由原位電、磁、光學或結構擾動觸發的靜態和動態AFM演化鋪平了道路。 例如,作者設想通過區域性壓電控制電觸發拓撲重構和動力學。 此外,通過將極其柔韌的AFM帶整合到精心設計的三維奈米結構上,可以誘導新的對稱性破壞交換或各向異性相互作用,例如,通過曲線幾何和磁彈性效應,可以設計空間變化的磁態或實現迄今為止尚未發現的手性紋理。 在應用方面,開發無襯底AFM薄膜可以保持磁晶特性和拓撲順序,解決阻礙結晶AFM材料整合到已建立的自旋電子學平台中的主要障礙。 具體來說,複雜而密集的拓撲AFM結構有望具有快速的非線性動力學,可以開啟探索基於矽的相容超快儲層計算或 3D 緊湊型 AFM 邏輯儲存陣列。 提示:如有侵權,請與我聯絡謝謝! **10,000粉絲獎勵計畫

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